在伦敦，吉米·亨德里克斯体验乐队（Jimi Hendrix Experience）组建，主音吉他手兼主唱亨德里克斯，贝司手诺埃尔·雷丁（Noel Redding）和鼓手米奇·米切尔（Mitch Mitchell）。该乐队几乎一夜成名，亨德里克斯引起了英国流行音乐界的极大关注。埃里克·克拉普顿（Eric Clapton）和皮特·汤森（Pete Townshend）观看了他所有的演出。1967年夏，他成功地进行了欧洲巡演，并录制了单曲《嘿，乔》（Hey Joe）和《紫雾》（Purple Haze）。1967年5月的专辑《你经历过吗？》（Are You Experienced?）仅次于披头士的《佩伯军士的孤心俱乐部乐队》（Sgt. Pepper's Lonely Hearts Club Band），位于英国专辑排行榜的亚军。

1967年6月在保罗·麦卡特尼的大力推荐下，他参加了蒙特利尔音乐节，成为加州蒙特利尔音乐节主角之一。美国人彻底被吉米高超的吉他演奏技巧与花样百出的台风征服了，当他把自己的吉他点燃并摔成粉碎的时候，观众为之疯狂。

当时不少摇滚名人都迅速成了吉米的忠实听众，门基乐队（TheMonkees）的Michael Nesmith回忆说：“有天我和埃里克·克莱普顿、乔治·哈里森、约翰·列侬、保罗·麦卡特尼等人一起吃饭。列侬拿出一盘录音带说，‘你们一定得听听这个，’然后他播放了《HeyJoe》。听着如此精湛美妙的摇滚乐，大家全都佩服和惊讶得连下巴都掉了。就在此刻，吉米的摇滚乐彻底地改变了我们的音乐理念。”

在英美都有了强大号召力、跻身于世界一流大师的吉米又陆续推出了《轴：像爱一样勇敢》（Axis：Bold As Love）和《电子女儿国》（Electric Ladyand）两张专辑，并于各地举办巡回演出推销这两张唱片，所到之处均引起了轰动。

1967年，吉米和乐队回到美国。第二年他在纽约建立了自己的录音室“ElectricLadyStudio”。由于乐队巡演和录音室的工作使队员们不能集中精力搞创作，1969年，吉米·亨德里克斯体验乐队乐队解散。然而在这一年，吉米的名声也达到了人生的最高点，也是在这一年，他迎来了职业生涯中最富盛名的的一场演出——8月的伍德斯托克音乐节。音乐节上，吉米找到BillyCox等音乐搭档，组成了“GypsySun&Rainbows”乐队。由于音乐节组织者忙乱中忘了去接他们，吉米租了架直升机直奔现场。吉米无疑成为了这场音乐节的引人注目的焦点，他在舞台上悉数发挥他的音乐才华。而他也是这次表演中报酬最高的艺术家。

自从1969开始，吉米的音乐风格有了大的转变，创作的音乐开始向自己的种族靠拢。伍德斯托克音乐节之后，吉米又和BillyCox等人组建了纯黑人乐队“BandofGypsys”，在新年音乐会等场合表演。1970年，Jimi找回鼓手MitchMitchell，和BillyCox作贝司手，以吉米·亨德里克斯体验乐队的名义制作《FirstRaysOfTheNewRisingSun》专辑。

同年吉米和“The Cry Of Love”乐队同游欧洲，并与之灌制了他最后一张唱片。欧洲之旅途中，吉米于伦敦暂停。吉米服食迷幻药是尽人皆知的，而药物所致的迷幻状态曾诱发吉米创作许多歌的灵感。1970年9月17日晚他却意外药过量，次晨他的女友发现他昏睡不醒，救护车到来时他已窒息而死，吉米当时才27岁，医生诊断为因服用过量迷幻药，而27岁的吉米死在了欧洲的旅途中，而在前一天晚上他还在创作一首新歌，歌名叫“The Story Life”。

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