近日，清华大学于波副教授、华南理工大学陈燕教授与佐治亚理工学院刘美林教授（共同通讯作者）应邀在英国皇家化学综述类旗舰刊物 Chemical Society Reviews 发表综述，总结了固体氧化物电池中钙钛矿类电极材料中表面阳离子偏析的起源，影响和调控手段，并对调控离子偏析行为、提升电极材料电催化活性与耐久性的方法做出了展望。
Controllingcation segregation in perovskite-based electrodes for high electro-catalyticactivity and durability
Chem. Soc. Rev., 2017, Advance Article
DOI: 10.1039/C7CS00120G
本报道由本综述一作李一枫供稿，在此表示特别感谢！
固体氧化物电池和钙钛矿电极
随着经济的发展，能源利用与环境保护之间的矛盾日益突出。碳基燃料的大量使用，产生了大量 CO₂。与此同时，可再生能源技术在世界范围内发展迅速，已成为能源领域的热点。然而，可再生能源存在着间歇性、随机性和不稳定性的等缺点，极大地限制了其适应用范围。固体氧化物电池（SOC）作为一类电化学转化装置，能够有效消纳富余的可再生电力，有望同时实现 CO₂ 的资源化利用及可再生能源的高效储存，受到了学术界和工业界的广泛关注。
▲ 固体氧化物电池的基本组成与工作原理
钙钛矿氧化物及其衍生物在高温下通常具有较高的离子导电性、电子导电性和电催化活性，在氧化/还原（Redox）循环稳定性、长期运行稳定性、抗积碳和硫毒化能力等方面也具有比较明显的优势，逐渐成为了固体氧化物电池不可或缺的电极材料。
▲ 钙钛矿及其衍生物的晶体结构
阳离子偏析
钛矿电极材料在运行过程中，表面常常自发发生某些阳离子富集和析出的现象，称为阳离子偏析。根据外界环境的不同，离子偏析的行为也会有所差异。对于在强氧化性气氛下工作的氧电极，一般发生 A 位离子以氧化物（AOₓ）等形式析出；对于在还原性气氛下工作的燃料电极，则主要发生B位离子被还原成低价态，并以金属单质的形式析出（也称为 B 位脱溶）。
阳离子偏析对电极材料表面的性能影响巨大。然而，偏析往往都只在纳米尺度下发生，这使得与之相关的表征和分析都极具难度。近年来，随着仪器分析手段的进步，对材料表面进行实时、高精度的表征成为了可能，也为深入研究偏析机理提供了有力的支持。
▲ 钙钛矿材料中的阳离子偏析会受到各种因素的驱动，包括材料本征因素（如阳离子缺陷、阳离子尺寸、晶体结晶度、晶格应力等）和外部环境因素（如温度、气氛、外部电场等）。然而，在电极实际工作的复杂条件下，各种因素之间的协同作用，会使得材料表面的离子偏析行为更加难以预测。
本篇综述
本文系统介绍了钙钛矿基电极材料中阳离子偏析行为的研究现状，总结了阳离子偏析的表征分析手段，偏析的驱动力，A、B 位离子偏析对材料性能的影响以及外部手段调控阳离子偏析行为的方法。此外，作者对于该领域的未来发展方向做出了展望，包括：发展原位表征技术，通过精确的表面调控提升电极实际运行性能；发展材料学基础理论，通过理论模型预测材料偏析行为等。
通讯作者简介
本文通讯作者为清华大学于波副教授、华南理工大学陈燕教授与佐治亚理工刘美林教授（共同通讯作者）。
个人简历：
清华大学博士，2004 年留校任教，2012 年麻省理工学院核科学与工程系访问学者。长期从事电化学储能和转化相关的研究工作，迄今发表论文 100 余篇，专利 30 余项。
个人简历：
北京大学本科、硕士，美国麻省理工学院博士、博士后，现为华南理工大学环境与能源学院教授，第 13 批中组部千人计划青年项目入选者。主要研究方向包括：固体氧化物燃料/电解电池、质子交换膜燃料电池、金属空气电池、超级电容器等电化学能源转换器件中的表界面过程研究，以及核技术在低维材料中的应用等。
个人简历：
美国加利福尼亚大学伯克利分校材料科学与工程专业博士，中组部“千人计划”入选者。目前担任美国佐治亚理工学院校董事教授、材料科学与工程学院副院长，美国能源部前沿能源研究中心副主任；华南理工大学绿色能源化学与技术学科带头人，能量储存与转换团队负责人。长年从事离子和电子导体中电荷和质量输运的建模、仿真和原位表征；电池薄膜和涂层的制作和评价；多孔纳米结构电极的设计、制造和测试，以及用于能量存储和转换的固态电化学装置方面的研究，迄今发表 SCI 收录论文 400 余篇，论文被引 20000 余次，h 因子为 79。
关于 Chem. Soc. Rev.
Impact Factor: 38.618*
Chair:
Douglas Stephan
University of Toronto, Canada
Associate Editors:
David Amabilino
University of Nottingham, UKLouise Berben
University of California Davis, USAHuw Davies
Emory University, USAZhong-Qun Tian
Xiamen University, China
田中群，厦门大学
Editorial Board Members:
Seth Cohen
University of California, San Diego, USAJonathan Reid
University of Bristol, UKJong Seung Kim
Korea University, KoreaHiroaki Suga
The University of Tokyo, JapanTomás Torres
Universidad Autónoma de Madrid, Spain
Scope
Chem Soc Rev (Chemical Society Reviews) is the Royal Society of Chemistry's flagship reviews journal, publishing high-impact, succinct and reader-friendly articles at the forefront of the chemical sciences. Reviews should be of the very highest quality and international impact. We particularly encourage international and multidisciplinary collaborations among our authors.
The majority of reviews will be solicited by members of the editorial board in accordance with editorial policy. However, the editorial office welcomes suggestions for reviews that would be suitable for the journal.
* 2016 Journal Citation Reports ® (Clarivate Analytics, June 2017)
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